Angew:修饰在二维材料层间的三明治结构Pd催化剂
纳米技术 纳米 2020-12-09

超薄氧化物(比如MgO、SiO2等)沉积在原子层厚度的平整金属界面上对金属的电子结构产生显著变化,从而会对其催化性能产生影响作用。虽然目前对此类模型催化剂的研究得以对催化反应的基本过程很好的理解,但是基于此类理解设计催化剂的结构仍没有相关报道。有鉴于此,德国拜罗伊特大学Josef Breu等报道了通过氟锂蒙脱石纳米片(fluorohectorite)的液晶相构建了由此类效应构成的Pd三明治结构纳米块体材料

本文要点:

(1)

将合成的层状结构硅酸盐氟锂蒙脱石钠盐浸渍于水中,会自发膨胀,从而生成60 nm的单层带负电纳米片,同时保持一致的排列方向。带电情况相反的Pd纳米粒子插嵌到层空间内,从而形成了Pd和纳米片形成的三明治结构复合材料

(2)

和担载于Al2O3、担载于锂蒙脱石界面上的Pd催化剂相比,该复合三明治结构的Pd催化剂在催化CO氧化的反应中展示了较好的活性。通过XPS表征,验证了Pd纳米粒子的峰位置向高能量移动,这可能是催化性能改善的原因。

(3)

DFT计算模拟结果显示,Pd纳米粒子中的正电荷效应提高,导致对CO分子的吸附能力降低,从而抑制了CO中毒。

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参考文献

Kevin Ament, Nicolas Köwitsch, Dianwei Hou, Thomas Götsch, Jutta Kröhnert, Christopher James Heard, Annette Trunschke, Thomas Lunkenbein, Marc Armbrüster, Josef Breu*, Nanoparticles Supported on Sub‐Nanometer Oxide Films: Scaling Model Systems to Bulk Materials, Angew. Chem. Int. Ed. 2020

DOI: 10.1002/anie.202015138

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202015138


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