张锁江院士EES综述:电化学氮还原合成氨的研究进展:提高催化活性和选择性的策略
Nanoyu Nanoyu 2020-12-11


Haber-Bosch于1913年创立的现代合成氨工业成功地改变了食品生产的历史,满足了爆炸性的人口增长,也为多相催化和化学工程奠定了基础。然而,其依靠化石燃料生产H2的反应物消耗了全球1-3%的电能和2-5%的全球天然气,并且每年排放超过4亿吨的CO2。利用水作为质子源和电能驱动合成氨反应,可以减少化石燃料消耗和CO2排放,被认为是传统Haber-Bosch工艺的绿色可持续替代方案。迄今为止,研究人员已经发表了一些关于电化学合成氨(NRR)的出色综述,但其中大多数是根据催化剂的类型进行总结,很少有对用于NRR的电催化剂性能改进的策略进行系统总结。

有鉴于此,中科院过程工程研究所张锁江院士综述和讨论了电化学NRR的最新进展以及提高其活性和选择性的策略。

文章要点

1作者首先简要概述了氮气还原反应机理和最新理论进展。然后,系统地总结了提高催化剂和催化体系反应活性和选择性的策略。迄今为止,人们已经提出了各种策略来解决NRR的活性和选择性问题,大致可以分为以下两类:i)精心设计电催化剂,以改善其对NRR的固有催化性能(结构优化、杂原子掺杂、空位工程、表/界面工程和协同效应);ii)综合开发电催化系统,以提高NRR的整体性能(电解液开发和其他策略)。


2作者最后总结了电化学NRR反应的标准,NH3的定量方法,同时,为了实现NRR的实用化,进一步提出了电化学氨合成研究的流程图:i)首先精准设计NRR实验,将氮污染降至最低,并确保数据的可靠性; ii)对于NRR催化剂的设计,着重考虑其对N2的吸附和活化能力;iii)关于NRR催化体系的设计,以及;iv)利用原位实验技术捕捉和鉴定反应中间产物以及NRR催化剂的微观变化至关重要;v)最后,在报道优异性能结果时,基于极低的NH3产量,以及氮污染物的无处不在,在研究所获得的出色实验数据时,应格外注意。

 

Bing Yang, et al, Recent progress on electrochemical synthesis of ammonia from nitrogen: Strategies to improve the catalytic activity and selectivity, Energy Environ. Sci., 2020

DOI: 10.1039/D0EE02263B

https://doi.org/10.1039/D0EE02263B


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