探索对阴离子交换膜燃料电池中的阳极氢氧化反应(HOR)高效且稳定的电催化剂至关重要。
有鉴于此,华中科技大学王得丽教授等人,开发了一种新型的三元(Pt0.9Pd0.1)3Fe金属间化合物,其对碱性HOR具有优异的性能。
本文要点
1)具体而言,Pd取代促进了在较低的退火温度下形成L12-Pt3Fe金属间化合物。电化学分析和密度泛函理论计算表明,在电化学循环过程中原位形成的间隙合金化PdHx使(Pt0.9Pd0.1)3Fe的d带结构变宽,并且使d带中心向费米能级下移。
2)来自PdHx的优化配体效应产生了对碱性HOR的优异的活性。同时,逐步监测技术和非原位CO溶出伏安法共同证明,(Pt0.9Pd0.1)3Fe金属间化合物的有序原子排列有助于稳定局部配位环境,使原位形成的Fe/Fe(OH)x异质结构的配体效应得以维持。
3)在给定的加速耐久性试验后,(Pt0.9Pd0.1)3Fe金属间化合物的电化学表面积的可忽略衰减证实了其在稳定性方面比Pt3Fe合金具有显著优势。
总之,该工作揭示了配体效应优化和实时跟踪催化过程对结构-活性关系建立和后续催化剂设计的重要性。
参考文献:
Tonghui Zhao et al. Self-Optimized Ligand Effect in L12-PtPdFe Intermetallic for Efficient and Stable Alkaline Hydrogen Oxidation Reaction. ACS Catal., 2020.
DOI: 10.1021/acscatal.0c03938
https://doi.org/10.1021/acscatal.0c03938