电化学储能技术的发展受到反应动力学缓慢和循环稳定性不佳的严重限制。因此，具有特定结构和组件功能的电极材料的精心设计在增强固有活性方面起着关键作用。特别地，近年来，限制在超薄二维骨架（SAs @ 2D）中的单原子催化剂得到了迅速的发展。超薄载体和孤立的原子位点之间的协同效应诱导强烈的电子相互作用，形成大量的配位不饱和中心。由于优化的电子结构和暴露的活性位点，SAs@2D杂化电极可作为各种新型电池的高效多功能电极材料。

有鉴于此，山东大学尹龙卫教授等人，系统地总结了近年来国内外合成SAs@2D杂化的新方法，如缺陷工程策略、配位工程策略和原子替代策略。提出了通过配位几何和金属-载体相互作用对催化能力和长期耐久性的结构-活性机理的当前理解。然后详细讨论了基于SAs@2D杂化的电化学储能应用。展望了SAs@2D在可充电电池领域的挑战和未来前景。

本文要点

1）多样化的电化学储能系统在很大程度上依赖于电极材料的结构。将单原子催化剂与二维(2D)基底相结合(SAs@2D)，可以提供具有大量外部缺陷的主-客体相互作用所带来的优异性能。然而，关于SAs@2D的各种储能装置的内在工作机制和控制机理还有待进一步研究。i）可控制备。a），尽管进行了许多出色的试验，但仍无法很好地实现在可控配位几何结构中准确设计掺杂位点和分散均匀性的工作。b），实际质量负载是SAs工程的另一个必不可少的指标，它控制着催化位点的密度，从而决定了电化学活性。通常认为掺杂含量与催化能力正相关。然而，过量的掺杂不可避免地导致惰性金属聚集体或团簇，阻碍了对真正活性增强的探索。c）保持范德华相互作用和均匀分散而不团聚之间的平衡对于确保金属-非金属活性中心的充分暴露，特别是在体积变化剧烈的长期循环中，也具有极其重要的意义。d），迫切需要开发出有效但又容易实现的合成策略，以满足可扩展的工业生产。

2）ii）成分控制。a）在讨论客原子时，相对于被广泛研究的金属SAs，对于非金属(除了B, N, F, P, S轻元素)SAs的研究在一定程度上被忽略了。大量的非金属掺杂也会引起自旋态的差异，从而提高催化活性。iii) 扩展应用领域。相对于催化领域中以各种方法对SAs@2D杂化的深入研究，其在电化学储能领域的应用仍有广阔的研究空间。特别是，用于可充电电池的绝大部分电极材料都集中在含碳物质上。iv）深入机制研究。对于各种电池，杂质掺杂与电化学相变以及性能提升之间的关系的深入理解还处于起步阶段。

参考文献：

Peng Wang et al. Two-dimensional matrices confining metal single atoms with enhanced electrochemical reaction kinetics for energy storage applications. Energy Environ. Sci., 2020.

DOI: 10.1039/D0EE02651D

https://doi.org/10.1039/D0EE02651D