JACS:质谱表征Pt阴离子活化CH4、CO2反应机理
纳米技术 纳米 2020-12-14

奥本大学Evangelos Miliordos、约翰霍普金斯大学Kit H. Bowen等报道了通过质谱方法表征了Pt-、甲烷、CO2之间反应产生的阴离子,发现生成活化甲烷,切断C-H键并生成H3C-Pt-H-物种,随后该物种和CO2反应,生成[H3C-Pt-H(CO2)]-

本文要点:

(1)

反应机理研究结果显示,阴离子Pt原子会活化CH4、CO2两种分子,随后Pt原子中的负电荷消除,进一步的CO2分子插入到[H3C-Pt-H-]分子中的Pt-H、Pt-C键,首次展示了通过一种阴离子原子对CH4、CO2两个分子进行活化。

(2)

通过阴离子光电子能谱、量子化学计算模拟方法相结合,发现[H3C-Pt-H(CO2)]-产物中通过C-C偶联生成异构体。

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参考文献

Gaoxiang Liu, Isuru R. Ariyarathna, Sandra M. Ciborowski, Zhaoguo Zhu, Evangelos Miliordos*, and Kit H. Bowen*, Simultaneous Functionalization of Methane and Carbon Dioxide Mediated by Single Platinum Atomic Anions, J. Am. Chem. Soc. 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c11112

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c11112


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