电化学二氧化碳还原（CO₂RR）为合成增值化学品提供了一种缓解全球变暖和能源供应问题的有效途径。然而，开发高效的CO₂RR电催化剂以提高反应效率和阐明催化机理仍然是一个巨大的挑战。

近日，北京化工大学卫敏教授，邵明飞教授报道了在分级集成电极上展示了一种NiSn原子对电催化剂（NiSn-APC），其在同时提高CO₂RR合成甲酸盐的活性和选择性方面表现出协同效应。

文章要点

1）研究人员采用两步法制备了集成纳米结构NiSn-APC电极：首先，以锌基沸石咪唑骨架（ZIF-8）阵列为前驱体，通过热解处理在柔性碳布上制备了N掺杂碳纳米片阵列；然后，通过浸渍和随后的热解处理，将Sn和Ni原子锚定在制备的掺氮碳纳米片上。

2）高角度环状暗场扫描透射电子显微镜和扩展X射线吸收精细结构表征结果显示，NiSn原子对由相邻的Ni和Sn分别与4个氮原子配位组成（N₄-Ni-Sn-N₄）。

3）实验结果显示，所制备的NiSn-APC对CO₂RR具有优异的甲酸催化活性，周转频率为4752 h^-1，甲酸盐产率为36.7 mol h^-1 g_Sn^-1，活性中心利用率为57.9%，均优于已报道的单原子催化剂（SACs）。

4）原位衰减全反射红外光谱（ATR-IR）和密度泛函理论（DFT）计算结果证实了相邻Ni对Sn的电子再分布作用，从而降低了*OCHO中间体的能垒，使得势能决定步骤在热力学上自发进行。

NiSn对CO₂RR的协同催化作用为合理设计和制备性能大幅提高的原子对电催化剂提供了成功的范例。

参考文献：

Wenfu Xie, et al, NiSn Atomic Pair on Integrated Electrode for Synergistic Electrocatalytic CO₂ Reduction, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI: 10.1002/anie.202014655

https://doi.org/10.1002/anie.202014655