阐明固体电解质界面(SEI)的形成和演化机制,对合理调控SEI具有重要意义。
近日,北京理工大学黄佳琦教授报道了通过理论和实验模型相结合,深入研究并阐明了控制锂金属表面竞争还原反应的基本原理。
文章要点
1)研究发现,电极/电解质界面的双电层(EDL)内离子-溶剂配合物的局部富集/缺乏在控制竞争性分解中起主要作用,而不是组分的单独热力学稳定性。考虑到锂金属表面的负电荷性质,只有与阳离子直接配位的物种才能在电极表面积累,并优先还原,以形成稳定的SEI。随着溶剂供体数(DN)的增加,阴离子逐渐从阳离子配合物中解离出来,由于静电效应,几乎不参与SEI的形成。
2)实验结果显示,通过掺入多价阳离子添加剂可更有效地将有利的阴离子SEI促进剂缓慢进入EDL中,是提高锂保护性能的一种有效策略。
研究工作加深了人们对EDL机制、阳离子溶剂化和SEI形成的理解,为反应性碱金属界面的目标调控提供了新的思路。
参考文献
Rui Xu, et al, Identifying the Critical Anion−Cation Coordination to Regulate Electric Double Layer for Efficient Lithium Metal Anode Interface, Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202013271
https://doi.org/10.1002/anie.202013271