开发能够同时生成H₂、合成高价值的化学品的高活性光催化剂是促进太阳能应用的有效方案，有鉴于此，安徽师范大学柳守杰、浙江理工大学李本侠等报道了通过TiO₂界面上Pd共催化剂、氧空穴位点的调控，实现了制备H₂、选择性对苯甲胺氧化。优化的Pd_SA+C/TiO₂-V_O催化剂由Pd单原子、原子簇、氧空穴位点组成，该催化剂的催化活性比对比TiO₂-V_O、Pd_SA/TiO₂-V_O催化剂的活性更高。Pd_SA+CTiO₂-VO催化剂的制氢速率、合成N-苄基亚苄胺的速率分别比TiO₂-V_O的速率高52.7倍、1.5倍。

本文要点：

（1）

通过实验、计算模拟相结合，发现Pd SAC、簇合物、V_O空穴之间的协同作用是实现光催化活性显著提高的原因。Pd SAC位点通过形成Pd-O-Ti³⁺结构促进了生成并且稳定界面大量的V_O氧空穴；Pd簇合物促进光生电荷分离、优化催化产H₂的活性位点结构；界面氧空穴位点V_O有效的吸附、切断/活化反应物分子。

（2）

通过Pd SAC、Pd簇、氧空穴位点的协同，实现了对催化活性位点设计、改善催化活性，为进一步的催化剂结构设计、调控提供经验和支持。

参考文献

Ting Wang, Xueqin Tao, Xiaoli Li, Kun Zhang, Shoujie Liu*, Benxia Li*, Synergistic Pd Single Atoms, Clusters, and Oxygen Vacancies on TiO₂ for Photocatalytic Hydrogen Evolution Coupled with Selective Organic Oxidation, Small 2020, 2006255

DOI: 10.1002/smll.202006255

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202006255