光催化提供了一种可持续的途径,借助光生电子将N2转化为NH3。除了光催化领域的典型问题外,NH3的合成还需要N2的吸附,活化和加氢。
有鉴于此,北京工业大学孙再成教授和吉林师范大学Hongju Zhai和Zhao Zhao等人,通过简单的溶胶-凝胶法制备了掺镍的TiO2(Ni-x-TiO2)光催化剂,在TiO2上引入氧缺陷和的Ni位点。
本文要点
1)通过一步溶胶凝胶法,制备了掺杂量可控的Ni掺杂TiO2(Ni-x-TiO2)光催化材料。过渡金属Ni掺杂是质子活化过程中有效的H*吸附位点,有利于氨合成中的加氢过程。
2)氧空位(Vo)增强了N2在催化剂表面的吸附。镍掺杂引起的能级低于导带的缺陷能级,它更倾向于接受光生电子。被Vo捕获的电子倾向于转移到被吸附的N2上并活化N2。
3)另一方面,Ni位点是典型的H2生产位点。它提供了足够的H2用于N2的氢化以形成NH3。综上所述,镍掺杂TiO2具有较高的NH3生产率,为46.80μmol·g-1·h-1,约为纯TiO2的7倍。
总之,该工作为NH3合成的高效光催化剂的设计提供了一种新的思路。
参考文献:
Jiaxin Li et al. Vacancy-Enabled Mesoporous TiO2 Modulated by Nickel Doping with Enhanced Photocatalytic Nitrogen Fixation Performance. ACS Sustainable Chem. Eng., 2020.
DOI: 10.1021/acssuschemeng.0c06775
https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.0c06775