高能量密度富Li层状氧化物（LLO，LiMnO₂）是前景广阔的Li离子电池阴极材料，这是因为常规电解液中存在严重副反应、同时Mn等过渡金属由严重的溶解现象，导致电化学性能显著降低。有鉴于此，北京工业大学尉海军、阿贡国家实验室Khalil Amine等报道了一种原位的“锚定+浇筑”策略用于构建阴极-电解液界面（CEI），具体通过1,3,6-己烷三腈(HTCN)、磷酸三（三甲基甲硅烷基）酯作为电解质添加剂，缓解LLO（Li_1.13Mn_0.517Ni_0.256Co_0.097O₂）作为阴极的缺点。HTCN分子有较高的抗氧化性，由于具有三个氰基，能够紧密和CEI界面中的过渡金属（尤其是Mn元素）结合，同时TMSP在电化学过程中分解改善CEI界面层结构（在高电压过程中作为牺牲氧化剂）。原位生成的均匀高活性CEI层能够抑制过渡金属溶解过程，屏蔽阴极的副反应，从而显著改善阴极的性能，改善后电极的放电衰减仅仅0.5 mV cycle^-1。

本文要点：

（1）

通过一系列实验技术和理论计算方法相结合，对在原位构建界面CEI层提供更加深入的理解，展示了通过电解质调节改善阴极材料高能量、高电压电池中的性能。

（2）

在电池循环过程中，HTCN结合到LLO界面上，并且作为CEI部分起作用，同时TMSP有效的改善“浇筑”过程的均匀程度。实现了2 nm均匀高性能CEI层。通过多种分析（特别是TOF-SIMS）表征，验证了界面组成（-CN, P, 富含Si）。

参考文献

Jingteng Zhao, Yuan Liang, Xu Zhang, Zihe Zhang, Errui Wang, Shiman He, Boya Wang, Zhijie Han, Jun Lu, Khalil Amine*, Haijun Yu*, In Situ Construction of Uniform and Robust Cathode–Electrolyte Interphase for Li‐Rich Layered Oxides, Adv. Funct. Mater. 2020, 2009192

DOI: 10.1002/adfm.202009192

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202009192