锂硫电池(LSBs)因其高能量密度和低材料成本,被认为是最有前途的下一代储能技术之一。然而,LSBs的商业化仍面临一些挑战,如缓慢的氧化还原反应动力学和多硫化锂的穿梭效应。
近日,西班牙加泰罗尼亚纳米科学与纳米技术研究所Jordi Arbiol,加泰罗尼亚能源研究所Andreu Cabot,浙江海洋大学周英棠教授报道了一种负载原子级分散铁的2D层状有机材料C2N,用于LSBs中的有效硫主体。
文章要点
1)研究人员首先通过缩聚反应和随后的退火过程制备出C2N。接下来,通过C2N和硝酸铁(III)的混合物的热解处理制备出Fe/C2N。x射线吸收光谱和密度泛函理论(DFT)计算证明了原子级分散的Fe/C2N催化剂的结构。
2)研究发现,得益于吡嗪氮的丰度及其平面2D π共轭性质,C2N骨架显示出高极性和优异的导电性。其次,C2N具有高度多孔和高比表面积的骨架结构,允许锂离子的有效传输和对多硫化物的有效吸收。此外,每个空穴中可以捕获两个Fe原子,与相邻的氮原子配位,在充放电过程中作为多硫化物转化反应的活性位点。
3)基于上述优点,研究人员将所制得的Fe/C2N基催化剂作为硫正极载体材料进行了LSBs的实验研究。实验结果显示,Fe/C2N基正极表现出显著改善的倍率性能和长期循环稳定性。Fe/C2N基正极在0.1 C和5 C下的初始容量分别为154 mAh g-1和678.7 mAh g-1,而在3 C下,2600次循环后仍保持496.5 mAh g-1,衰减率低至0.013%/次。即使在3 mg cm-2的高硫负载量下,在1 C下经过500次循环后仍能保持587mAh g-1的优异比容量。
研究工作为开发基于原子分散催化剂的LSBs高性能正极提供了一种合理的结构设计策略。
参考文献
Zhifu Liang, et al, Atomically dispersed Fe in a C2N Based Catalyst as a Sulfur Host for Efficient Lithium–Sulfur Batteries, Adv. Energy Mater. 2020
DOI: 10.1002/aenm.202003507
https://doi.org/10.1002/aenm.202003507