氮化碳是一类低成本的聚合物半导体,尽管它们具有很高的化学和热惰性,但它们在分子水平上具有很高的可调谐性。
有鉴于此,德国马普固体研究所Bettina V. Lotsch教授等人,介绍了三聚氰胺改性的PHI(Mel-PHI),这是一种基于2D庚烷的结晶氮化碳,其表面被三嗪基团功能化,形成了扩展的π-芳族体系,其主链上带有内部异质结结构。
本文要点
1)报道了二维氮化碳聚庚嗪酰亚胺(PHI)的首次合成改性,通过官能团间转换修饰了末端三聚氰胺(Mel)基团。
2)研究发现,通过直接的离子热法合成的Mel-PHI产生了迄今为止报道的活性最强的氮化碳光催化剂之一(就析氢活性而言(5570 µmol h-1 g-1)),而Pt的负载量较低,为1.75 wt%。
3)通过其表面功能化,Mel‐PHI比K‐PHI更具疏水性,从而促进了与牺牲供体和表面活性剂三乙醇胺(TEoA)的更强相互作用,从而大大提高了光催化活性。研究还表明,随着时间的流逝,TEoA与Mel-PHI之间增强的相互作用可逆地限制了氢气随时间的析出速率,因为在Mel-PHI表面形成的氧化产物在动力学上阻碍了供体向催化剂表面的扩散。
参考文献:
Julia Kröger et al. Interfacial Engineering for Improved Photocatalysis in a Charge Storing 2D Carbon Nitride: Melamine Functionalized Poly(heptazine imide). Advanced Energy Materials, 2020.
DOI: 10.1002/aenm.202003016
https://doi.org/10.1002/aenm.202003016