ACS Catal.: 重建铂单原子活性位点的配位环境以促进氧还原反应
雨辰 雨辰 2020-12-23

为了降低聚合物电解质膜(PEM)燃料电池的催化剂成本,需要探索高效的铂单原子(Pt1)催化剂用于氧还原反应(ORR)。

有鉴于此,韩国科学技术高等研究院EunAe Cho等人, 以氮掺杂的廉价活性炭(Black Pearl 2000,NBP)为基础,报道了低温水热乙醇还原法,合成了负载约为5 wt %的Pt单原子催化剂(Pt1/NBP)。通过进一步热处理Pt1/NBP,重构孤立铂原子的配位环境,得到了独特的氮锚定铂单原子,孤立铂原子保留率为47.8%,分散良好的铂纳米颗粒在碳载体上(Pt1@Pt/NBP)。

本文要点

1首先基于氮掺杂活性炭(Black Pearl 2000,NBP),通过水热乙醇还原法制备了Pt含量约为5 wt%(Pt1/NBP)的原子分散的Pt基电催化剂,并对双电子氧还原途径表现出高选择性。通过进一步的高温热解,重构这些孤立铂原子的配位环境,形成独特的氮锚定铂单原子活性位点(Pt1@Pt/NBP),从而形成高效的四电子氧还原途径。

2电化学测量结果显示,Pt1@Pt/NBP在燃料电池中具有出色的ORR性能,高耐久性和快速的ORR动力学,在0.9 V的电池电压下,铂的质量活性高达133.3 A/gPt

3物理特性和密度泛函理论(DFT)计算表明,碳载体中掺杂的N杂原子可以有效地促进Pt原子的分散,高温热解可以重建邻近氮原子的孤立铂原子的配位环境,并产生独特的吡啶氮键合的Pt单原子高效四电子氧还原途径的活性位点。

参考文献:

Jing Liu et al. Reconstructing the Coordination Environment of Platinum Single-Atom Active Sites for Boosting Oxygen Reduction Reaction. ACS Catal., 2020.

DOI: 10.1021/acscatal.0c03330

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c03330


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催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

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