单位点催化剂因其最大的原子利用率和独特的催化性能而在催化领域受到广泛关注。早期工作表明，单位点Pt₁/CeO₂催化剂的甲醇分解活性比负载2.5 nm Pt纳米粒子的CeO₂高40倍，但缺乏对这种增强作用的分子水平的理解。

有鉴于此，劳伦斯伯克利国家实验室Gabor A. Somorjai和Ji Su等人，使用原位DRIFTS仔细研究了Pt₁/CeO₂上甲醇分解的反应机理，并提出了反应途径。

本文要点

1）研究了在各种温度下甲醇在Pt₁/CeO₂上分解过程中的反应中间体。DRIFTS光谱揭示了甲醇在纳米氧化铈上的容易而强烈的吸附，这被认为是甲醇在单中心催化剂上分解的先决条件。

2）首先将甲醇分子解离吸附在纳米氧化铈载体上，然后将所形成的甲氧基物质扩散到发生脱氢并导致CO弱键合的Pt单点上。甲醇在纳米氧化铈载体上的易解离吸附性和定制的电子性能，通过金属-载体相互作用的Pt₁的活性被认为与Pt₁/CeO₂的高活性密切相关。

3）此外，Pt与CeO₂的单位点强相互作用以及一氧化碳的容易解吸都使得Pt₁/CeO₂的Pt NPs比CeO₂载体的Pt NPs具有更高的活性。

总之，该工作利用DRIFTS对SSC的反应机理进行了研究，并突出了催化剂载体的重要作用，特别是在反应物吸附方面。有望为SSC的设计提供更多指导，以调节反应路径并优化催化性能。

参考文献：

Zhiyuan Qi et al. Mechanism of Methanol Decomposition over Single-Site Pt1/CeO₂ Catalyst: A DRIFTS Study. J. Am. Chem. Soc., 2020.

DOI: 10.1021/jacs.0c10728

https://doi.org/10.1021/jacs.0c10728