MoS2已被证明是一种有效的NRR电催化剂,惰性基面的活化和基面的合理利用已成为进一步提高活性的关键。基底平面的缺陷有助于暴露活性位点,但是它们不能活化基底平面来促进NRR。
有鉴于此,四川大学陈金伟等人,基于理论计算结果,通过一步煅烧处理设计了多孔原子层状2H-MoS2(PAL-MoS2)。
本文要点
1)通过DFT方法计算出,多孔结构的MoS2结构活化了基面并诱导相邻的Mo原子对,从而促进了NRR反应。同时,相邻Mo原子对可以有效降低NRR的热力学过电位。
2)在此基础上,设计了实验,将多孔原子层状MoS2中相邻的Mo位点对引入,因为在简单的一步煅烧法制备过程中,由于杂质的分离,其在环境条件下的NRR和HER抑制能力均优异。基底平面的多孔性有效地利用了基底平面原子,而相邻的Mo原子对的存在提高了NRR性能。
3)在室温条件下,在0.1 M HCl中,在‒0.1 V(vs RHE)下,法拉第效率高达44.36%,NH3产率达到3405.55 µg h‒1 mgcat-1(1.98 µg h‒1 cm-2),其性能优于以前报道的大多数Mo基NRR电催化剂。此外,该催化剂还显示出高选择性,电化学稳定性。
参考文献:
Jinwei Chen et al. The activation of porous atomic layered MoS2 basal-plane to induce adjacent Mo atom pairs promoting high efficiency electrochemical N2 fixation. Applied Catalysis B: Environmental, 2020.
DOI: 10.1016/j.apcatb.2020.119810
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119810