JACS:酸性条件电催化CO2还原反应优化
纳米技术 纳米 2020-12-25

莱顿大学Marc T. M. Koper等报道了弱酸性环境中金电极上的电化学CO2还原,通过微分电化学质谱(DMES)方法对反应消耗的CO2、生成的CO、H2进行定量分析,作者对反应中CO2分压(0.1~0.5 bar)、质子浓度(1~0.25 mM)变化导致生成CO 的法拉第效率变化规律。发现提高CO2分压,能够提高CO2还原反应,抑制产氢反应,从而将法拉第效率提高到接近100 %。生成氢气的反应被抑制,从而改善了CO2+2H++2e-→CO+H2O反应。而且当缓慢传质过程中,该反应消耗大部分质子,导致没有质子进行产氢反应。基于以上反应结果,作者实现了酸性环境中改善CO2电解反应。

发现了抑制产氢反应的基本方法:通过提高生成CO/OH-的反应速率,满足电极界面上的质子传质需求

本文要点:

(1)

OH-能够和CO2生成碳酸根,作者在实验中得以验证该现象。生成碳酸根会导致电极界面上CO2气体分压,这种现象当电压到达水分子还原电极电势的时候更加严重。

(2)

有意思的是,作者发现在酸性电催化过程中,当质子浓度较低、CO2分压较低能够在CO2还原中实现接近100 %的法拉第效率。

通过提高导电性、OER催化动力学、酸性环境中的电解过程能够显著改善。以上实验结果能够增强CO2电催化还原电催化。

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参考文献

Christoph J. Bondue, Matthias Graf, Akansha Goyal, and Marc T. M. Koper*, Suppression of Hydrogen Evolution in Acidic Electrolytes by Electrochemical CO2 Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c10397

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c10397


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