Angew:黑磷/ZnIn2S4异质结光催化CO2还原、有机胺脱氢氧化协同催化
纳米技术 纳米 2020-12-29

太阳能驱动CO2还原制备合成气,为制备可再生能源提供一种可能方案,但是该策略中有一定困难,比如CO2活化难度较高、氧化反应动力学过程缓慢、副反应等问题。有鉴于此,福州大学徐艺军等报道了合成黑磷量子点/ZnIn2S4复合物催化剂用于太阳能驱动CO2还原制备合成气,该过程中选择性通过氧化过程构建C-N键。优化的BP/ZIS异质催化剂的载流子分离性能显著改善,活性位点浓度较高从而展示协同光催化制备合成气,同时CO/H2产物的比例可调控,高效率/高选择性的将胺氧化为亚胺产物

 本文要点:

(1)

ZnCl2、InCl3、TAA水热合成ZnIn2S4,随后通过静电相互作用自组装和黑磷构建异质结,通过黑磷对ZnIn2S4进行修饰。首次实现了通过静电相互作用对黑磷和其他半导体之间构建异质结

(2)

通过实验、DFT模拟计算,验证了这种高活性催化性能来自于黑磷/ZnIn2S4之间高效的电子耦合,改善关键反应中间体物种的吸附。此外,发现CO2还原、有机胺脱氢氧化反应之间产生协同催化效应,而不是简单的两种半反应相连。

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参考文献

Chuang Han, Yue-Hua Li, Jing-Yu Li, Ming-Yu Qi, Zi-Rong Tang, and Yi-Jun Xu*, Cooperative Syngas Production and CN Bond Formation in One Photoredox Cycle, Angew. Chem. Int. Ed. 2020

DOI: 10.1002/anie.202015756

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202015756


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