锂硫（Li−S）电池的穿梭效应和缓慢的氧化还原动力学严重阻碍了其应用。
近日，北京理工大学孙克宁教授，白羽教授报道了一种在还原石墨烯氧化物-多壁碳纳米管上生长的非晶态磷化钴（rGO-CNT-CoP(A)）作为硫载体，成功解决了上述问题。
文章要点
1）研究人员首先在rGO-CNT上生长了非晶态Co前驱体，通过简单的水热方法得到了rGO-CNT-Co前驱体。随后，将制备的rGO-CNT-Co前驱体在350°C下磷化转化为rGOCNT-CoP(A)。此外，制备了rGO-CNT上生长的晶态磷化钴（rGO-CNT-CoP(C)）作为对照样品。
2）通过系统实验和密度泛函理论（DFT）计算，研究人员揭示了非晶态磷化钴（CoP）和晶态CoP在多硫化锂（LiPS）表面吸附和转化上的差异。非晶态CoP不仅增强了LiPSs的化学吸附，而且大大加速了LiPSs的液相转化以及Li2S的形核和生长。DFT计算表明，非晶态CoP对LiPS具有较高的结合能和较低的扩散能垒。此外，非晶态CoP具有能隙减小，费米能及附近吸附的LiPS电子浓度增加等特点。非晶态CoP的这些特性有助于提高其化学吸附能力和加速氧化还原动力学。
3）实验结果显示，所制备的S/rGO-CNT-CoP(A)电极在2 C下的初始容量为872 mAh g−1，200次循环后的初始容量为617 mAh g−1，同时表现出良好的循环稳定性。特别是在高硫负载量（5.3 mg cm−2）和贫电解液（E/S=7 μLE mg−1s）条件下仍能获得优异的电化学性能。
参考文献
Rui Sun, et al, Enhancing Polysulfide Confinement and Electrochemical Kinetics by Amorphous Cobalt Phosphide for Highly Efficient Lithium−Sulfur Batteries, ACS Nano, 2020
DOI: 10.1021/acsnano.0c07038
https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c07038
