太阳能驱动的CO₂还原用于合成气生产为生产可再生原料提供了一种可持续的途径。然而，其往往存在CO₂活化困难、氧化半反应动力学缓慢和有害副产物生成等问题。

近日，福州大学徐艺军教授报道了一种功能导向策略，构建了黑磷量子点-ZnIn₂S₄（BP/ZIS）异质结构，用于太阳能驱动的CO₂还原为合成气，同时在一个氧化还原循环中伴随选择性氧化的C‒N键的形成。

文章要点

1）BP/ZIS杂化材料的制备，包括分别制备ZIS NSs和聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA）功能化的BP量子点（QDs），然后在ZIS表面静电组装PDDA功能化BP量子点（PDDA-BP QDs）。

2）研究发现，优化后的BP/ZIS异质结具有优异的电荷载流子分离性能、高活性位点、可调的CO/H₂比、以及具有高转化率和选择性的胺氧化成亚胺等特点。优异的催化性能源于BP QDs与ZnIn₂S₄之间的有效电子耦合，以及对关键反应中间体的最佳吸附强度，并通过实验和理论研究得到了证明。

3）研究人员发现，CO₂还原和胺脱氢氧化之间存在协同效应，而不仅仅是简单地在这个双功能光氧化还原系统中进行这两个单一的半反应。

参考文献

Chuang Han, et al, Cooperative Syngas Production and C‒N Bond Formation in One Photoredox Cycle, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI: 10.1002/anie.202015756

https://doi.org/10.1002/anie.202015756