JACS:中等结构环内酯酶催化合成机理
纳米技术 纳米 2020-12-30

由于成环能量上不合适,导致中等环状内酯的合成具有较高挑战,有鉴于此,加州大学洛杉矶分校唐奕、K. N. Houk,中科院上海有机所周佳海等报道了从decarestrictine C1(1)生物合成过程中,发现硫酯酶DcsB,能够高效的进行中等环状分子酯化反应。

 本文要点:

(1)

Beauveria bassiana ARSEF 2860进行基因搜索,鉴定出HRPKS (DcsA),TE (DcsB),P450 (DcsC),短链脱氢酶/还原酶 (SDR, DcsD),黄素相关的单氧化酶 (FMO, DcsE)。随后考察了基因的表达与合成1分子的过程。通过晶化DcsB得到对应的X射线单晶结构数据,对催化反应过渡态的结构进行优化和模拟,给出了过渡态经历的过程。

(2)

DcsB展示了广泛的长度/取代基变化的链状底物兼容性,在生物催化酯化反应中有潜在前景。通过X射线晶体学、模拟计算等方法揭示了该催化反应中的机制。

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参考文献

De-Wei Gao, Cooper S. Jamieson, Gaoqian Wang, Yan Yan, Jiahai Zhou,* K. N. Houk,* and Yi Tang*, A Polyketide Cyclase That Forms Medium-Ring Lactones, J. Am. Chem. Soc. 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c11226

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c11226

 

 


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