CO2加氢合成液体燃料(C5+烃)一般涉及多相催化剂上逆水煤气变换(RWGS)和费托合成(FTS)反应的级联催化。由于级联反应的热力学限制,已报道的多相催化剂通常存在温度高(300 ℃以上)和选择性低的问题。如果用均相催化剂在低温下有效地加速RWGS反应,则有望克服上述热力学限制的问题。
有鉴于此,中科院化学研究所韩布兴院士,钱庆利副研究员报道了在间歇反应器中通过均相催化的RWGS反应和多相催化的FTS反应进行耦合,可用于高效CO2加氢合成液体燃料。
文章要点
1)研究发现,在1-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)溶剂中,以LiCl为助催化剂,LiI为促进剂,由RuCl3-Ru0-LiCl-LiI和NMP组成的催化体系表现出优异的催化性能。反应在180 ℃下进行,远低于其他文献报道的温度。同时,液体烃(C5-C28 n-烷烃)的选择性可达71.1%。此外,反应周转频率(TOF)高达9.5 h-1,与Ru0催化剂上FTS反应的最佳水平相当。同时,所获得的产物均为正构烷烃,最终产物中没有检测到CO。
2)详细的研究表明,均相催化和多相催化的协同作用是获得优异催化性能的关键。
研究工作首次实现了将均相催化和多相催化相结合,用于CO2加氢生产液体燃料。
参考文献
Cui et al., Liquid fuel synthesis via CO2hydrogenation by coupling homogeneous and heterogeneous catalysis, Chem (2020)
DOI:10.1016/j.chempr.2020.12.005
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.12.005