采用Cu基催化剂的CO2电化学还原反应(CO2RR)在利用可再生能源生产有价值的多碳产品方面具有巨大的潜力。然而,在CO2RR过程中,Cu催化剂表面的化学和结构状态仍然是一个有争议的问题。
近日,美国劳伦斯伯克利国家实验室Walter S. Drisdell,SLAC国家加速器实验室Christopher Hahn,Ryan C. Davis,Apurva Mehta,斯坦福大学Thomas F. Jaramillo报道了通过掠入射X射线吸收光谱(GIXAS)和X射线衍射(GIXRD)相结合,揭示了在原位条件下多晶铜电极近表面区的结构演变。
文章要点
1)原位GIXAS分析表明,在CO2RR起始电位之前,催化剂表面氧化层已完全还原为金属Cu,并在与CO2RR相关的电位范围内保持其金属状态。在CO2存在的情况下,多晶铜表面优先向(100)面重构。对重构轮廓的定量分析表明,重构程度随着施加的负电势的增加而增加,并且当施加的电势返回到更正值时,这种重构程度会持续发生。
这些结果表明,在CO2RR过程中,Cu电催化剂的表面是动态变化的,因此原位表征对揭示表面结构及其在电催化中的作用具有重要意义。
参考文献
Soo Hong Lee, et al, Oxidation State and Surface Reconstruction of Cu under CO2 Reduction Conditions from In Situ X‑ray Characterization, J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI: 10.1021/jacs.0c10017
https://dx.doi.org/10.1021/jacs.0c10017