Angew:通过杂原子掺杂调控金属氧化物CO2电还原和析氢活性
芣苢 西瓜 2021-01-04

将电子态调整到费米能级附近可以高效地促进反应动力学。然而,阐明金属氧化物的特定电子状态以及调控CO2电化学还原反应(CO2RR)和竞争性析氢反应(HER)中的作用仍然具有挑战,使得难以准确预测实际的CO2RR性能 。近日,天津大学Wenbin Hu,Yida Deng,Xiaopeng Han等选用氧化锌(ZnO)作为模型催化剂,通过不同电子结构的杂原子替换Zn位点(Mo-ZnO和Cu-ZnO)来精确调控ZnO电子态。

本文要点:

1研究表明,用具有不同外部电子结构的杂原子(Mo和Cu)取代Zn可调控ZnO费米能级附近的占据和未占据的轨道。电催化CO2RR活性遵循Mo-ZnO> ZnO> Cu-ZnO的趋势,HER活性刚好相反。Mo-ZnO可实现具有可调的CO/H2比的生产合成气,并在-1.0 V时具有最高CO电流密度,6.89 mA cm-2

2DFT计算和原位拉曼光谱研究表明,在费米能级附近新创建的占据和未占据轨道通过调控中间体的吸附/解吸改变了CO2RR和HER途径,并具有相反的活性趋势。CO2RR电催化性能只能通过协调CO2RR和HER活性获得合适电子态来提高。

该工作为通过组成和电子结构工程设计高效的CO2RR电催化剂提供了新的思路。

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Jiajun Wang, et al. Inversely Tuning the CO2 Electroreduction and Hydrogen Evolution Activity on Metal Oxide via Heteroatom Doping. Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI: 10.1002/anie.202016022

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202016022


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