氮配位单原子催化剂（SAC）由于具有最佳的原子效率和优异的性能而成为加速氧还原反应（ORR）的新领域。然而，在同时追求高金属负载的SAC时，增加活性位点的充分暴露是一个关键的挑战。

有鉴于此，华南理工大学王秀军和李白滔等人，通过结合二氧化硅的空间限制和二亚乙基三胺五乙酸的配位，构建了具有密集的Fe-N₄位点（FeNC-D）的花瓣状多孔碳纳米片。

本文要点

1）开发了一种通用的二氧化硅约束策略，以构建具有高介孔率和适当疏水性的花瓣状多孔碳纳米片，从而大大促进了传质。其中，以二亚乙基三胺五乙酸(DTPA)和三聚氰胺为原料制备了一种新型配位铁配合物，并经高温裂解得到Fe-NC材料。由于DTPA具有较强的配位性和二氧化硅的约束效应，在退火过程中可以有效地隔离和锚定被封装的Fe原子，从而实现了Fe原子嵌入纳米片的分离。

2）同时，碳纳米片具有密集的Fe-N₄活性位点、高氮含量和丰富的缺陷，可以提供大量的活性位点。除了在结构和组成上的优点外，预制的Fe-NC SAC（FeNC-D0.5）可以暴露出原本难以接近的部位，并最大限度地利用它们在pH通用介质中用于高级催化ORR。

3）凭借花瓣状的多孔结构以及最大的活性位点密度，FeNC-D在宽的pH范围内表现出优越的ORR性能。值得注意的是，当用作锌空气电池（ZAB）和微生物燃料电池（MFC）的空气阴极时，基于FeNC-D的设备显示出高功率密度（ZAB为356 mW cm^-2，而MFC为1041.3 mW m^-2），并具有显着的稳定性，大大优于商用Pt/C催化剂。

参考文献：

Chunfeng Shao et al. Enhancement of Mass Transport for Oxygen Reduction Reaction Using Petal‐Like Porous Fe‐NC Nanosheet. Small, 2020.

DOI: 10.1002/smll.202006178

https://doi.org/10.1002/smll.202006178