分散在固体载体上的单原子催化剂（SACs）具有单一活性位点（如孤立的原子金属物种），近年来在催化领域中引起了极大的关注。迄今为止，关于SACs的合成策略、结构表征、性能调节以及催化机理研究等方面均取得了重大进展。
有鉴于此，为了系统地阐明SACs的结构-性质关系和潜在的催化机理关系，华中科技大学王帅教授，肖菲教授，韩国成均馆大学Jong Wook Bae综述了SACs的合成策略、催化应用和性能调节等方面的最新研究进展。
文章要点
1）迄今为止，人们已经开发了各种合成策略来实现金属的原子分散并具有优异的负载量，主要包括：1）在水分散体中采用浸渍法合成SACs，金属前驱体体通过物理吸附/包裹或化学配位锚定在液相悬浮的载体材料上；2）基于大块金属纳米粒子可以通过高温热处理成单个原子，人们开发了高温原子捕集方法来制备耐烧结的原子分散催化剂；3）作为与高温合成类似的策略，化学蚀刻也可以通过金属浸出将大块金属转化为单个原子；4）在电化学沉积过程中，在合适的外加电位下，大块金属可以溶解在溶液中，调整成原子级金属种类，随后锚定在载体上；5）金属前驱体也可以通过紫外光照射下的光化学处理直接还原并自发沉积在载体上；6）ALD技术作为一种强有力和有效的策略用于大规模合成稳定的单原子和簇催化剂；7）一些其他的物理和化学合成方法来制备SACs，如球磨、微波、阳离子交换等。
2）由于多相单原子催化的优点，SACs已应用于电化学、有机化学、光化学等几乎所有的多相催化领域。目前的研究主要集中在电催化方面，如ORR、HER、OER、CO2RR和NRR等。此外，单原子有机催化由于具有多相催化和均相催化相结合的特点，对各种有机反应，特别是化学选择性加氢反应表现出独特的催化活性和选择性，因而也成为研究的热点。
3）除了开发具有高负载量和高原子分散性的SACs的合成策略外，SACs研究另一个关键挑战是调节催化性能。对于大多数SACs来说，单个金属原子通过与底物的配位键来稳定，从而形成强金属-载体相互作用。以往的研究结果证明，中心金属原子周围的配位原子在决定其催化活性、选择性和稳定性方面起着重要作用，通过调整配位原子（即C原子或杂原子）和配位数（CN），SACs的性能得到了显著的提高。因此，研究人员一般通过精确调控单金属中心的电子结构和配位结构来控制SACs的催化性能，从而使SACs对目标反应具有异常的活性、选择性和稳定性。
4）作者最后指出了单原子催化和SACs发展面临的挑战和前景。包括：i）合成方法的通用性很难扩展到所有的金属物种；ii）原子分散的金属易于迁移和聚集；iii）实现最大的金属原子利用率；iv）双原子催化剂和三原子催化剂仍处于起步阶段；v）与均相催化剂相比，SACs的应用仍受到限制，特别是在有机催化中。最后，除了理论模拟之外，单金属中心催化行为的原位表征还需要进一步探索。
参考文献
Jiangbo Xi, et al, Synthesis Strategies, Catalytic Applications, and Performance Regulation of Single-Atom Catalysts, Adv. Funct. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adfm.202008318
https://doi.org/10.1002/adfm.202008318
