具有完全活化的基底原子的单原子层催化剂有望为单原子催化剂的低负载密度瓶颈提供最终解决方案。
近日,中科大韦世强教授,孙治湖,Wensheng Yan报道了一种策略,通过掺杂Co离子来诱导长程铁磁有序,从而活化单层MoS2的大部分基底原子位点。
文章要点
1)原位同步辐射显微红外光谱和电化学测试表明,该策略可以活化铁磁单层膜中50%以上的惰性基面上的S原子用于析氢反应(HER)。单个基底位点的活性与边缘位点的活性相当。
2)由于活性位点的密度大大增加,片上微电池测试结果显示,Co-MoS2单层膜在137 mV的过电位下的电流密度达到10 mA cm-2,对应的质量活度为28571 A g-1,比多层膜高出两个数量级。该单层膜的交换电流密度为75 μA cm-2,超过了目前报道的大多数MoS2基催化剂。
3)实验表征和理论计算结果显示,基面S原子的活化是由于d电子的自旋态离域和费米能级附近S-p电子密度的增加,从而促进了基面S原子的氢吸附能力。
参考文献
Hengli Duan, et al, Single-atom-layer catalysis in MoS2 monolayer activated by long-range ferromagnetism: beyond the single-atom catalysis, Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202014968
https://doi.org/10.1002/anie.202014968