单原子催化剂(SACs)因其比常规金属纳米粒子具有更高的催化活性,金属和氮掺杂碳材料(Me-N-C)是一类高效的电催化和热催化反应的单原子催化剂。然而,Me-N-C材料能否与贵金属催化剂协同作用从而改善多相热催化反应,以降低贵金属用量,提高催化剂性能的同时保持耐久性,仍是一项较大的挑战。
有鉴于此,华南理工大学的余皓教授等人,研究了用Me–N–C(Me = Co,Fe,Ni)包裹的碳纳米管(CNT)作为铂纳米颗粒(Pt NPs)的载体对甘油的无碱氧化作用。
本文要点
1)通过一种简单的热解方法制备了过渡金属和氮共掺杂的碳纳米管MeNC@CNT(Me=Co,Fe,Ni),并将其作为铂纳米颗粒的载体通过乙二醇还原法制备得到Pt/MeNC@CNT,将具有Pt和MeNC两个活化氧的材料应用到无碱条件下的甘油氧化反应中。
2)过渡金属和氮的共掺杂显著增强了Pt的分散性,表明了其作为贵金属催化剂的载体材料的优势。在相同的反应条件下,5Pt/CoNC@CNT比5Pt/CNT的甘油转化率提高了两倍。
3)在氧压为0.04~0.4 MPa、甘油浓度为0.012 wt.%~0.15 wt.%的范围内,对CoNC作为铂纳米颗粒载体的作用进行了动力学研究。Me-N-C尤其是Co-N-C与铂纳米粒子之间存在协同效应,Co-N-C载体促进了氧的活化,尤其在甘油浓度较高的情况下提高了甘油氧化的TOF。
参考文献:
Zhiyan He et al. Co–N–C-Supported Platinum Catalyst: Synergistic Effect on the Aerobic Oxidation of Glycerol. ACS Sustainable Chem. Eng., 2020.
DOI: 10.1021/acssuschemeng.0c07332
https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.0c07332