Pd电极上的电化学CO₂还原生成甲酸、CO的反应情况和电极材料、过电势有较大关系，但是人们对该过程中分子级别的深入理解仍比较缺乏。有鉴于此，四川大学蒋孛、上海交通大学蒋昆、复旦大学蔡文斌等报道了通过原位衰减全反射界面增强红外吸收光谱（ATR-SEIRAS）、差分电化学质谱（DEMS）、气相色谱、核磁NMR等方法对Pd、Pd-B电极在CO₂还原中的情况进行分析/表征，直接对不同电压条件中电极界面CO、电极中的B掺杂效应进行深入研究。

本文要点：

（1）

通过一系列光谱学表征方法，揭示了在较低的过电势中CO会逐渐累积在Pd电极界面上导致主要的甲酸过程毒化；当过电势较高时，界面上CO更容易生成，生成的线性CO分子（少量物种）结合到催化剂界面上作为活性前体分子、桥型CO分子（主要物种）作为随后的气体CO产物。

（2）

Pd催化剂中修饰的B能够抑制CO的生成，在不同过电势中由于B掺杂都能够促进在Pd-B电极界面上生成甲酸的过程。

参考文献

Tian-Wen Jiang, Ya-Wei Zhou, Xian-Yin Ma, Xianxian Qin, Hong Li, Chen Ding, Bei Jiang*, Kun Jiang*, and Wen-Bin Cai*, Spectrometric Study of Electrochemical CO₂ Reduction on Pd and Pd-B Electrodes, ACS Catal. 2021, 11, 840–848

DOI: 10.1021/acscatal.0c03725

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03725