JACS:电化学CO2转化为CO的单原子Ni活性位点的鉴定
芣苢 西瓜 2021-01-08

电催化CO2转化为增值产品为可持续的碳经济提供了新的范例。对于CO2电解,单原子Ni催化剂已被实验证明是有前景的,但理论研究表明理想的Ni–N4位点显示出不利的能量特性,从而引发了关于单原子Ni催化剂高活性的化学性质的许多争论。近日,光州科技学院Chang Hyuck Choi,Jiwon Seo,韩国科学技术高等研究院Hyungjun Kim等研究了具有明确配位环境的四苯卟啉(N4-TPP)和21-氧杂四苯基卟啉(N3O-TPP)锚定的单原子Ni基催化剂的CO2电解。

本文要点:

1光谱和计算研究表明,配体场对称性的破坏是高活性CO2电解的关键,这可导致产生NiI的Ni氧化还原电位增加。

2进一步研究表明,除对催化剂的活性非常重要外,配体场的对称性和强度还与Ni中心的稳定性直接相关。

该工作表明描绘配体场强度范围内的活性-稳定性图,合理设计单原子Ni催化剂的配体场对实现高效CO2电解至关重要。

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Haesol Kim, et al. Identification of Single-Atom Ni Site Active toward Electrochemical CO2 Conversion to CO. J. Am. Chem. Soc., 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c11008

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c11008

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