电催化CO2转化为增值产品为可持续的碳经济提供了新的范例。对于CO2电解，单原子Ni催化剂已被实验证明是有前景的，但理论研究表明理想的Ni–N4位点显示出不利的能量特性，从而引发了关于单原子Ni催化剂高活性的化学性质的许多争论。近日，光州科技学院Chang Hyuck Choi，Jiwon Seo，韩国科学技术高等研究院Hyungjun Kim等研究了具有明确配位环境的四苯卟啉（N4-TPP）和21-氧杂四苯基卟啉（N3O-TPP）锚定的单原子Ni基催化剂的CO2电解。
本文要点：
1）光谱和计算研究表明，配体场对称性的破坏是高活性CO2电解的关键，这可导致产生NiI的Ni氧化还原电位增加。
2）进一步研究表明，除对催化剂的活性非常重要外，配体场的对称性和强度还与Ni中心的稳定性直接相关。
该工作表明描绘配体场强度范围内的活性-稳定性图，合理设计单原子Ni催化剂的配体场对实现高效CO2电解至关重要。
Haesol Kim, et al. Identification of Single-Atom Ni Site Active toward Electrochemical CO2 Conversion to CO. J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI: 10.1021/jacs.0c11008
