电化学还原二氧化碳(CO2)是解决可再生能源存储和碳中性能源循环的一种有前途的方法。为了提高在应用中的经济可行性,应实现对多碳产物具有高活性、高选择性和高稳定性的电催化CO2还原。当考虑用于CO2电解的高选择性电催化剂时,Cu催化剂已显示出在催化体系中产生多种C2+产物的潜力,而不同C2+产物之间的选择性尚未优化。精细控制催化剂的原子结构以获得高C2+醇选择性仍然具有挑战性,因为在铜表面存在固有的乙烯途径。
有鉴于此,复旦大学郑耿锋教授和徐昕教授等人,展示了一种合理的策略,可以在富含CO的环境下合成Cu催化剂,以诱导富含缺陷的位点的生长,这些位点最适合于CO的吸附。在电化学CO2还原过程中,这些富含缺陷的位点可以实现吸附的*CO中间体具有很高的表面密度,可以调节CO2的电还原途径,以形成C2+醇。
本文要点
1)利用一个富含Co的环境来构建具有阶梯状位点的Cu催化剂,这种阶梯式位点使*CO中间体具有很高的表面覆盖率,并通过桥式结合的*CO吸附,从而触发了向形成醇的CO2还原途径。
2)使用这种富含缺陷点的Cu催化剂,在流通池电解槽和膜电极组件(MEA)电解槽中均获得了部分电流密度> 100 mA·cm-2的C2+醇。
3)在连续30小时的操作过程中,催化剂产生约500 mg/cm2的C2+醇,还获得了约60%的稳定的法拉第效率。
参考文献:
Zhengxiang Gu et al. Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction to C2+ Alcohols at Defect-Site-Rich Cu Surface. Joule, 2021.
DOI: 10.1016/j.joule.2020.12.011
https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.12.011