稳定的固体电解质界面（SEI）由于其可有效抑制电解质消耗和锂枝晶生长等优势，在锂金属电池（LMBs）研究中受到高度关注。然而，目前的设计策略很难形成多功能的SEI薄膜，这是因为薄膜的形成具有不均匀、柔韧性差等特点，此外，由于改变Li形核/生长方向的能力有限，进而导致不可控的枝晶生长，循环稳定性较差。
近日，华南师范大学Xin Wang，加拿大滑铁卢大学陈忠伟教授，中科院苏州纳米所Liwei Chen报道了一种新的策略，利用含邻苯二酚和丙烯酸基团的电解质添加剂，通过原位阴离子聚合构建稳定的多功能SEI，用于开发具有无枝晶、长寿命和低N/P比的LMBs。
文章要点
1）选择咖啡酸（CA）作为代表添加剂，通过CA阴离子聚合反应构建一种有机膜，该有机膜进一步作为包含锂盐和无机Li组分的SEI层。
2）研究发现，聚合物薄膜中的多重氢键提供了与电解质的强烈相互作用，以抑制其分解。同时，这种柔软而坚固的SEI能够调节形貌和结构，以获得均匀的具有非择优取向的球形纳米Li沉积。通过同步辐射掠入射X射线衍射（GIXD）和密度泛函理论（DFT）计算，研究人员进一步阐明了锂金属负极（LMA）的这种结构演变及其对实现无枝晶LMA的重要影响。多功能SEI可以兼容Li的表面形貌，调节Li沉积，导致极低的极化和有效抑制Li枝晶形成/生长。
3）得益于这种多功能SEI，LMA具有优异的电化学性能，在高达10 mA cm−2的大电流密度下可以稳定工作，在高温条件下具有优异的循环稳定性，超长循环寿命超过8500 h，累积容量高达4.25 Ah cm−2。当与硫正极配对使用时，在高硫负载量，低N / P比（1.5）和降低的电解质/硫（E/S）比的情况下，Li-S全电池性能得到了显著提高。此外，在低N/P比（2）和6 g Ah−1的稀电解液含量下，Li-LiFePO4全电池的循环性能也得到了改善。
这一简便、通用性强的设计策略为实现高能量密度LMB的实际应用提供了一条新的途径，也为其他相关领域SEI设计策略的发展提供了借鉴。
参考文献
Luo, D., Zheng, L., Zhang, Z. et al. Constructing multifunctional solid electrolyte interface via in-situ polymerization for dendrite-free and low N/P ratio lithium metal batteries. Nat Commun 12, 186 (2021)
DOI: 10.1038/s41467-020-20339-1
https://doi.org/10.1038/s41467-020-20339-1
