由于丙烯下游产品的大量消耗，丙烯的供需缺口越来越明显。丙烷脱氢（PDH）是丙烯生产的一种重要替代工艺，因此开发环保、低成本的丙烷脱氢催化剂备受关注。
近日，福州大学朱海波教授，上海石油化工研究院Chuanming Wang报道了具有Lewis酸位点的Sn-β沸石能够激活C-H键，并且在PDH中表现出很高的催化性能。
文章要点
1）X射线衍射（XRD）、扫描电镜（STEM）和X射线光电子能谱（XPS）表征结果显示，沸石骨架中引入了Sn物种，H2-TPR表明Sn物种与沸石骨架之间存在较强的相互作用。此外，Lewis酸是脱氢反应的活性位点，Brnsted酸主导裂解反应。同时，脱氢速率/裂解速率与L/B比成正比，高L / B比对丙烷脱氢反应有利。
2）Na-Sn-Beta-30催化剂具有最高的Lewis含量，最低的Brønsted/ Lewis比，在PDH中表现出最好的性能，丙烷的转化率为40％，丙烯的选择性为92％。最重要的是，这些Sn-β沸石非常稳定，在苛刻的反应条件下持续72小时没有发现任何失活。
3）密度泛函理论（DFT）计算表明，Sn和相邻的O原子或OH基团共同充当活性位点。PDH是通过直接反应机制进行，在该反应机制中，原始C3H7中的H原子与封闭位点的Brnsted质子或开放位点的水的质子直接偶联生成氢分子。结果表明，开放位点比封闭位点具有更强的活性，根据羟基化程度的不同，计算出的本征焓垒为242~301 kJ/mol。
这些高效的Sn-Beta沸石催化剂为开发新一代高稳定性的PDH催化剂提供了新途径。
参考文献
Y. Yue, J. Fu, C. Wang, P. Yuan, X. Bao, Z. Xie, J-M. Basset, H. Zhu, Propane Dehydrogenation Catalyzed by Single Lewis Acid Site in Sn-Beta Zeolite, Journal of Catalysis (2021),
DOI: 10.1016/j.jcat.2020.12.019
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.12.019
