金属-载体相互作用对氧化铈负载金属催化剂的催化性能有很大影响，高温氢处理对制备具有强金属-载体相互作用（SMSI）的催化剂具有重要意义。SMSI降低了以金属状态存在的金属物种的比例，从而阻碍了需要金属位点的反应中金属催化剂的性能。

有鉴于此，福州大学江莉龙教授和林炳裕等人，通过CO活化，成功地制备了高还原度和高暴露度的二氧化铈负载Ru催化剂。

本文要点

1）CO处理还导致Ce³⁺，氧空位和活性氧浓度显着增加。DRIFTS，XPS和拉曼研究的结合表明，部分还原的二氧化铈和氧空位的演化将导致富电子Ru^δ−物种和Ru^δ−-O_V-Ce³⁺位点的形成，从而促进氮的解离。

2）D/H交换和TPSR实验表明，Ru催化剂上吸附的氢与气相的氢存在动态交换。在CO活化的Ru催化剂上存在大量的活性氧可以帮助去除Ru位上的多余氢，从而释放出用于N₂吸附/解离和氨合成的活性位。

3）Ru/CeO₂催化剂的CO活化显著提高了氨合成活性，约提高了2倍，并且减轻了Ru催化剂氢中毒的不利影响。

总之，该工作对于设计用于基于金属活性位点的反应的负载型金属催化剂具有重要意义。

参考文献：

Bingyu Lin et al. Enhanced Ammonia Synthesis Activity of Ceria-Supported Ruthenium Catalysts Induced by CO Activation. ACS Catal., 2021.

DOI: 10.1021/acscatal.0c05074

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05074