目前,有望通过电化学还原将CO2或CO(CO2RR/CORR)转化为高价值的C2+液体燃料,然而其实际应用受到来自共生液体产品和液体电解质中溶质杂质的严重挑战,因此无法避免具有成本和能源密集型的下游分离过程。
近日,美国莱斯大学汪淏田教授,Thomas P. Senftle报道了通过在铜催化剂和多孔固体电解质(PSE)反应器中进行合理的耦合设计,成功实现了通过电化学还原CO直接连续产生纯乙酸溶液。
文章要点
1)实验结果显示,在优化的边面比条件下,Cu纳米立方体催化剂在中性pH条件下表现出前所未有的醋酸盐性能,其他液体产物得到极大的抑制,最大醋酸盐法拉第效率为43%,局部电流达到200 mA cm−2,98wt%的超高相对纯度,以及连续操作150 h以上,催化剂良好的稳定性。
2)通过密度泛函理论(DFT)模拟,研究人员揭示了立方体边缘的台阶位点在促进醋酸途径中的作用。此外,与传统的液体电解质不同,PSE层被设计成分离阴极和阳极,以实现有效的离子传导,同时不会向产生的液体燃料中引入任何杂质离子。结果,在所设计的PSE反应器中使用醋酸选择性铜催化剂,实现了连续生产浓度高达2wt%(0.33 M)的纯醋酸溶液。
参考文献
Peng Zhu, et al, Direct and continuous generation of pure acetic acid solutions via electrocatalytic carbon monoxide reduction, PNAS, 2021
DOI: 10.1073/pnas.2010868118
https://doi.org/10.1073/pnas.2010868118