金属-氮-碳(M-N-C)材料在催化质子交换膜燃料电池(pemfc)氧还原反应(ORR)方面表现出极大的优势。但是,单原子(SA)MNx活性位点的低密度和有限的传质都使使这些M-N-C基空气电极的电池性能较差。
有鉴于此,河南师范大学白正宇教授等人,设计制备了一种新的ZIF8衍生的Fe-N-C催化剂/电极,该设计结合了局部化学调节和主要形貌定制以增加活性位点密度,提高传质性能。
本文要点
1)报告了一种可行的策略,通过在多孔碳微球(表示为SA-FeNx- pcm)中构建密集的SA FeNx活性位点来提高Fe-N-C电催化剂的氢-空气PEMFC性能。
2)主要制造工艺包括对原始沸石咪唑酸酯骨架(ZIF8)的喷雾碳化和随后的SA FeNx位点掺入。制备工艺具有两个作用:1)有助于控制催化剂的主要形态以形成多孔碳微球。2)通过调整局部化学成分,可以预先生成氮碳(N-C)缺陷,从而可以防止铁原子烧结并促进FeNx位点的原子级分散。
3)在ZIF8宿主中引入氮碳缺陷,使FeNx组分在原子尺度上可控分散,从而增加了其在载体材料中的含量。同时,单个ZIF8纳米颗粒的同时结构排列使催化剂具有独特的多孔微球形貌。这使得3D空气电极具有密集的SA FeNx位点和丰富的、充足的多尺度的宏观孔径通道,可以显著提高本征催化活性,促进质量传输,并为ORR生成更有效的三相界面。在实际空气条件下,该催化剂/电极的峰值功率密度约0.60 W cm−2。
总之,该工作为提高空气阴极界面ORR提供了一种可行的方法,并对涉及多相电化学反应的能量器件的电极设计具有重要的指导意义。
参考文献:
Xiaogang Fu et al. Evolution of Atomic-scale Dispersion of FeNx in Hierarchically Porous 3D Air Electrode to Boost the Interfacial Electrocatalysis of Oxygen Reduction in PEMFC. Nano Energy, 2021.
DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105734
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105734