用于气体分离的纳米多孔单层石墨烯膜的发展促进了对通过石墨烯纳米孔的气体传输的理论研究。然而，计算机模拟和预测通过单个石墨烯纳米孔的气体渗透率的理论不适合描述实验结果，因为现实中的石墨烯膜包含大量不同尺寸和形状的纳米孔。

有鉴于此，麻省理工学院Daniel Blankschtein等人，利用基于经典全原子力场的过渡态理论，预测了H₂、CO₂和CH₄通过各纳米孔的渗透率。

本文要点

1）使用针对石墨烯纳米孔的异构体分类问题开发的动力学蒙特卡洛算法，通过以不同的蚀刻时间从原始石墨烯上蚀刻掉碳原子，从而在硅树脂上生成纳米孔集合体。

2）研究结果表明，通过纳米孔集合体的总气体渗透率是由一小部分具有低能量屏障的大纳米孔主导。这种纳米孔的“膨胀”是由于部分堵塞石墨烯纳米孔的污染物解吸所致。

3）还定量地预测了气体渗透率的增加和气体之间选择性的降低，这与石墨烯的蚀刻时间有关。此外，通过将理论预测的选择性与文献报道的实验结果进行拟合，发现石墨烯中的纳米孔随着渗透测量温度的升高而有效膨胀。

总之，该工作强调了纳米石墨烯孔的孔径大小和形状分布对其气体分离性能的影响。

参考文献：

Zhe Yuan et al. Predicting Gas Separation through Graphene Nanopore Ensembles with Realistic Pore Size Distributions. ACS Nano, 2021.

DOI: 10.1021/acsnano.0c09420

https://doi.org/10.1021/acsnano.0c09420