众所周知，由于电荷转移过程，活性金属和氧化物载体之间产生的界面会影响催化性能。负载型尖晶石氧化物催化剂制备的氧化物−氧化物界面由于其复杂的界面结构和合成挑战，因此关于其界面对催化性能的研究较少。

近日，韩国蔚山国立科学技术学院Kwangjin An，首尔大学Taeghwan Hyeon报道了具有可控CeO₂层的Co₃O₄，Mn₃O₄和Fe₃O₄纳米立方体（NCs）的合成策略，使得研究其界面在催化氧化中的作用成为可能。

文章要点

1）研究人员通过氧化Ce³⁺前驱体在尖晶石氧化物NCs悬浮液中控制沉积CeO₂来制备CeO₂沉积的尖晶石氧化物NCs。这种选择性沉积方法是通过改变反应参数，包括pH和表面活性剂浓度。

2）通过高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF−STEM)和相应的能量色散X射线光谱(EDS)图谱，研究人员证实了Co₃O₄和CeO₂-Co₃O₄ NC的存在。值得注意的是，CeO₂-Co₃O₄ NCs的CO氧化速率是原始Co₃O₄ NCs的12倍。原位表征表明，沉积的CeO₂通过供氧阻止了Co₃O₄的还原。

3）实验结果表明，由于氧化态的多种变化，具有三个面被CeO₂层覆盖的CeO₂-Co₃O₄ NCs界面具有最高的CO氧化速率，即使在缺氧条件下，CeO₂-Co₃O₄ NCss的界面也表现出最高的CO氧化速率。研究人员揭示了发生在纳米级的Co₃O₄−CeO₂界面上的Mars−van Krevelen机制。此外，对于使用催化纳米二极管进行的H₂氧化反应，观察到相同的活性趋势和热电子流，从而证明了活性增强的起源是界面处的电荷转移。

参考文献

Sinmyung Yoon, et al, Revealing Charge Transfer at the Interface of Spinel Oxide and Ceria during CO Oxidation, ACS Catal. 2021

DOI: 10.1021/acscatal.0c04091

https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c04091