ACS Catal.: CO氧化过程中尖晶石氧化物和二氧化铈界面的电荷转移
雨辰 雨辰 2021-01-16

由于电荷转移过程,已知在活性金属和氧化物载体之间形成的界面会影响催化性能。但是,由于负载型尖晶石氧化物催化剂产生的氧化物-氧化物界面复杂的界面结构和合成难题,因此对其研究较少。

有鉴于此,国立蔚山科学技术院Kwangjin An和韩国基础科学研究所Taeghwan Hyeon等人,提出了一种具有可控CeO2层的Co3O4,Mn3O4和Fe3O4纳米立方体(NC)的合成策略,以研究界面在催化氧化中的作用。

本文要点

1设计了覆盖有受控CeO2层的异质结构尖晶石氧化物(Co3O4,Mn3O4和Fe3O4)纳米立方体(NCs),以研究CO和H2催化氧化中的界面效应。开发了一种选择性沉积工艺来制备CeO2沉积的尖晶石NCs,该NCs由CeO2的1、3和6个切面组成(用于尖晶石氧化物的MCe-1F、MCe-3F和MCe-6F)。

2在催化相关的CO氧化条件下,使用了各种原位表征技术,包括近环境压力X射线光电子能谱(NAP-XPS),X射线衍射(XRD)和X射线吸收光谱(XAS)来探测与具有明确定义的(100)面的尖晶石型氧化物NCs的固有CO氧化活性相比,观察到CO氧化速率的提高,这与氧化核表面沉积CeO2表层所引起的界面化学变化有关。

3研究发现,在氧化态变化多样的条件下,即使在氧缺乏的情况下,由三个表面覆盖CeO2的Co3O4 NCs所形成的最大界面也表现出最高的CO氧化率。CeO2沉积的Co3O4 NCs的CO氧化速率是原始Co3O4 NCs的12倍。原位表征表明,沉积的CeO2可以通过供氧来阻止Co3O4的还原。

总之,该工作为Co3O4-CeO2界面纳米尺度上发生的Mars-van Krevelen机制提供了一个全面的认识。

参考文献:

Sinmyung Yoon et al. Revealing Charge Transfer at the Interface of Spinel Oxide and Ceria during CO Oxidation. ACS Catal., 2021.

DOI: 10.1021/acscatal.0c04091

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c04091


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催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

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