长期以来，关于在氧化物衍生的铜（OD-Cu）催化剂上将CO₂电还原（CO₂R）转化为多碳（C₂₊）产物的活性位点仍在不停的争论中。

近日，天津大学巩金龙教授报道了CO₂R中OD-Cu催化剂上产物特定活性位点的原子结构基序。

文章要点

1）研究人员通过具有神经网络（NN）势的分子动力学（NN-MD）来模拟氧化物衍生的过程，从而提供了实际OD-Cu表面模型。

2）通过基于NN势的高通量测试，对150多个表面位点进行了分析，并结合密度泛函理论（DFT）计算，确定了三个方形的C-C偶联位点。其中，Σ-3晶界的平方位点和凸方位点是产生乙烯的主要活性位点，而阶梯方位（n(111)×(100)）由于稳定乙醛中间体和破坏Cu-O相互作用的几何效应，从而有利于醇的生成，相关理论和实验相结合的结果定量地证明了这一点。

这一发现为铜基催化剂的活性和选择性的来源提供了基本的见解，同时，指出了该研究框架在确定复杂多相催化剂的活性位点方面的价值。

参考文献

Cheng, D., Zhao, ZJ., Zhang, G. et al. The nature of active sites for carbon dioxide electroreduction over oxide-derived copper catalysts. Nat Commun 12, 395 (2021).

DOI：10.1038/s41467-020-20615-0

https://doi.org/10.1038/s41467-020-20615-0