对具有高能量密度和高功率密度储能的巨大需求，引发了人们对下一代储能系统（ESSs）的广泛研究，这些ESSs包括氧化还原增强型电化学电容器（ECs）、金属-硫电池(Li-S和Na-S)和金属-碘电池(Li-I₂，Na- I₂等)等。其涉及一条液相反应路径，该路径将反应动力学与固相中缓慢的离子扩散相分离。目前，可溶性氧化还原物质（SRSs）的穿梭效应一直困扰着电池的发展，导致其循环稳定性差，自放电速度快等。因此利用SRSs的穿梭机理，在电极表面和SRSs之间构建一种原子或分子关系，即固-液界面至关重要。

有鉴于此，南京理工大学夏晖教授，翟腾总结了固液界面在ESSs中的关键作用，其促进了SRSs的固定化并改善了氧化还原ECs，金属碘电池和金属硫电池中的氧化还原反应动力学。

文章要点

1）作者首先概述了关于新型ESSs的SRSs的运行机理和穿梭效应。在氧化还原电池、金属碘电池和金属硫电池中，SRS基氧化还原反应发生在固液界面上，但作用机理不同。氧化还原EC中的穿梭效应主要是由溶解的带电SRS引起，对于金属硫电池而言，当还原固态硫时会生成高阶多硫化物，然后明显地溶解到电解质中并与金属负极穿梭反应以生成不受约束的低阶多硫化物。金属-碘电池的穿梭机理与金属-硫电池的化学过程相似。

2）由于弱的电极氧化还原电解质相互作用引起的严重的穿梭效应，氧化还原电解质的使用仍然具有挑战性。因此，人们提出了构建和加强电极-氧化还原电解液相互作用的方法，即通过限制电极周围的SRSs来解决这些问题。迄今为止，已经开发了包括氧化还原电解液设计和电极设计等界面处理策略。

3）在过去的几年里，金属-硫电池中有效的多硫化物调节策略得到了充足的发展。其中通过控制电溶性多硫化物的界面化学来增强可溶性多硫化物的化学吸附，是缓解穿梭效应、延长循环寿命的最有效途径。作者重点总结了新的界面控制技术，这些技术被用于在金属-硫电池的界面上诱导强烈的化学相互作用：极性增强，固体络合和空位。

4）由含碘的多孔正极和金属负极组成的可充电金属碘电池，如Li-I₂，Na-I₂和Zn-I₂电池，由于其宽的电压窗口和高的理论容量，是一种很有前途的用于便携式电子产品的下一代ESSs。迄今为止，有关金属-碘电池的界面控制策略主要集中在电极的极性增强上。根据涉及的极性机理，这些策略可分为以下三类：i)聚乙烯吡咯烷酮(PVP)相互作用；ii)杂原子掺杂；iii)表面官能团引入。

5）作者最后总结了固液界面工程面临的挑战以及具有高性能的新型ESSs的未来发展前景。

参考文献

Shuo Sun, et al, Boosting Energy Storage via Confining Soluble Redox Species onto Solid–Liquid Interface, Adv. Energy Mater. 2021

DOI: 10.1002/aenm.202003599

https://doi.org/10.1002/aenm.202003599