纳米人-余家国&余火根AM综述：氮掺杂石墨烯基光催化剂的设计，制备及机理

余家国&余火根AM综述：氮掺杂石墨烯基光催化剂的设计，制备及机理

Nanoyu Nanoyu 2021-01-18

利用太阳能驱动的光催化技术解决能源和环境问题是一个极具吸引力和挑战性一项研究。为此，人们开发了各种类型的光催化剂，以满足光催化的需求。自石墨烯被发现以来，石墨烯基光催化材料引起了人们的极大关注。这其中，作为石墨烯的衍生物，掺氮石墨烯（NG）尤为突出。氮原子可以破坏石墨烯的未分化结构，打开禁带，同时造成石墨烯不均匀的电子密度分布。因此，NG不仅几乎保留了原始石墨烯的所有优点，而且具有几种新颖的性质，使得NG基光催化充满无限可能性。

有鉴于此，武汉理工大学余家国教授，余火根教授综述了NG的原子结构和能带结构，总结了其原位和非原位合成方法，重点阐明了了NG在光催化中的作用机理和优点，并概述了NG在不同光催化方向（主要是制氢、CO2还原、污染物降解和作为光活性成分）的应用。

文章要点

1）作者首先概述了NG的结构（包括原子和能带结构），除了原始的碳平面网络外，NG中通常还存在三种主要的氮原子掺杂形式（吡啶二氮，吡咯氮和季氮）。然后总结了氮掺杂的原子和能带结构的光催化优点。

2）NG的合成可分为两大类：原位合成和非原位合成。NG的原位合成是一种典型的自下而上的方法，其利用含氮小分子直接生长成NG。因此，在合成过程中可以同时实现氮掺杂和石墨烯生长。一般来说，原位合成方法包括化学气相沉积(CVD)、电弧放电、溶剂热合成和生物质热解。非原位合成策略主要通过含氮化合物对合成的未掺杂石墨烯进行再加工来实现氮掺杂。非原位方法通常包括热退火、等离子体处理、湿化学方法和离子注入等。此外，作者总结了每种方法的优缺点以及由它们制备的NG的性质。

3）作者总结了与其他石墨烯材料相比，NG在光催化方面的优点，主要包括：1）储量丰富，环保；2）大的比表面积：相对于不同尺寸的其他形式，2D NG的比表面积可以最大化；3）缩短半导体到NG表面的电荷转移距离：NG的厚度一般在几纳米甚至纳米级；4）电荷在NG表面上的快速迁移；5）增强光吸收：尽管单层石墨烯透明度好，不利于光吸收，但多层或少层石墨烯的光吸收能力较强；6）突出的光热效应；7）NG与半导体的强相互作用：NG中的氮原子作为金属原子的锚点，为NG与其他组分的结合提供了基础；8）促进反应物分子的吸附和活化：NG中氮原子独特的局部电荷差异促进了它们周围活化区的形成；9）调节活性和选择性：氮含量和掺杂氮原子类型的可操作性可以改变NG的电子结构，产生一定的自由度来实现相应的光催化活性，甚至产品的选择性。

4）得益于NG的众多优点，NG基光催化剂被广泛应用于制氢、CO2还原、污染物降解以及作为光活性成分。作者总结了一系列基于NG的光催化体系，包括光催化剂的组成、NG的碳源和氮源、NG的合成方法、光源以及在光催化中的应用。此外，不同的氮原子对光催化活性有不同的影响，还有待于更深入的研究。

5）作者最后提出了NG基光催化未来面临的主要挑战和可能的改进方向。