ACS Catal:Pt/CeO2(111)界面金属-基底相互作用改善CO2、CH4催化反应性能
纳米技术 纳米 2021-01-20

目前能够活化两种重要温室效应气体(CO2、CH4)分子的材料受到广泛关注,在C1化学领域,CO2和CH4反应制备合成气(CO/H2)反应能够较好的解决该问题,在Pt(111)晶面上,活化CO2、CH4分子需要较高温度,导致催化剂界面上经常发生积碳现象,进而催化剂位点上无法继续进行催化反应。有鉴于此,西班牙高等科学研究理事会(CSIC)催化与石油化学研究所M. Verónica Ganduglia-Pirovano、布鲁克海文国家实验室Sanjaya D. Senanayake、纽约州立大学石溪分校José A. Rodriguez等报道了在Pt/CeO2 (111)、Pt/CeO2粉末上的较强的金属-基底相互作用,导致室温中催化剂能够和CO2、CH4结合,同时实现催化剂在较温和的500 ℃中比较稳定、活性较高

本文要点:

(1)

通过多种in situ/operando表征方法,包括AP-XPS、XRD、XAFS等技术,对催化活性Pt-CeO2-x界面上的反应进行表征,发现氧化物同样起到重要作用,通过调节Pt的化学性质,有效的促进了甲烷分子的切断,而且参与到CO2分子的吸附、切断过程,从而实现了CO2/CH4催化反应的进行和循环。

(2)

和简单的金属自身结合催化剂相比,催化活性对比测试结果显示这种强金属-氧化物基底相互作用起到非常重要的作用。这种金属-氧化物界面的发现为真正通过活化C-O、C-H键的协同催化作用提供经验和指导。

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参考文献

Feng Zhang, Ramón A. Gutiérrez, Pablo G. Lustemberg, Zongyuan Liu, Ning Rui, Tianpin Wu, Pedro J. Ramírez, Wenqian Xu, Hicham Idriss, M. Verónica Ganduglia-Pirovano*, Sanjaya D. Senanayake*, and José A. Rodriguez*, Metal–Support Interactions and C1 Chemistry: Transforming Pt-CeO2 into a Highly Active and Stable Catalyst for the Conversion of Carbon Dioxide and Methane, ACS Catal. 2021, 11, 1613–1623

DOI: 10.1021/acscatal.0c04694

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04694


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