充分活化碳基体以获得高比表面积(SSA)是提高碳材料电化学性能的一种实用方法。很多研究表明,活化对多孔碳的含氧官能团(OCFGs)有很大的影响。然而,很少研究碳前体中普遍存在的OCFG对活化剂蚀刻行为的潜在影响。
有鉴于此,北京理工大学李昕教授等人,以含氧量较高的火龙果果皮为碳基体,然后使用不同的活化剂通过一步热解策略合成一系列多孔碳材料。
本文要点
1)由于火龙果果皮中的氧表面含量高达33.59%,和有机含量丰富的膳食纤维、色素、黄酮类化合物,蛋白质,因此将火龙果皮被选为碳前体。通过简单而有效的一步煅烧来合成分级多孔碳材料。根据各种结构表征结果,腐蚀后,OCFGs(尤其是羰基化合物)急剧下降(氧含量从26.1%降低到3.9%,C═O含量从79%降低到9%),表明OCFGs与蚀刻行为之间存在一定的相关性。
2)因此,活化剂倾向于蚀刻碳前体中OCFG周围的碳原子。基于此,优化后的样品具有3699 m2 g-1的超高SSA,卓越的电容(在1 A g-1下为373 F g-1)和出色的倍率性能。
3)结果表明,碳材料中OCFGs的存在有利于提高刻蚀性能。此外,密度泛函理论(DFT)计算表明,碳基体中的OCFGs能引起局部电荷重分布,从而提高催化剂与OCFGs附近碳原子的结合亲和力,OCFGs可以使周围的活性炭位点具有更大的电荷密度,然后增强活化剂的刻蚀行为,从而有助于提高SSA和出色的电化学性能。
总之,该工作有助于理解OCFG在活化剂对碳材料的蚀刻行为中的作用。
参考文献:
Shaohua Zhang et al. The Critical Role of Oxygen-Containing Functional Groups in the Etching Behavior of Activators to Carbon Materials. ACS Sustainable Chem. Eng., 2021.
DOI: 10.1021/acssuschemeng.0c07285
https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.0c07285