电合成5-羟甲基糠醛(HMF)被认为是实现生物质衍生高价值化学品的绿色策略。由于羟甲基糠醛的分子结构相对复杂,因此了解羟甲基糠醛在电催化剂上的吸附/催化行为对生物质电合成至关重要。电催化行为可以通过调节反应分子的吸附能来调节。
有鉴于此,湖南大学邹雨芹副教授、王双印教授等人,研究了羟甲基糠醛在尖晶石氧化物Co3O4上的吸附行为。
本文要点
1)通过引入Ir单原子位点研究和优化了HMF在Co3O4上的吸附行为。有趣的是,与Co3O4相比,Ir-Co3O4电催化剂在C=C中表现出更强的HMF吸附能力。最佳的HMF吸附行为可以提高HMFOR的电催化性能。
2)相应地,通过用单原子Ir修饰成功地调整了HMF在Co3O4上的吸附能。可以看出,与裸露的Co3O4相比,单原子负载Ir的Co3O4(Ir-Co3O4)可以增强HMF的C=C基团的吸附。还证明了Co3O4上的单原子Ir可以增强具有共轭环状碳环的有机物的电氧化作用。
3)协同吸附能提高羟甲基糠醛在电催化剂上的整体转化率。通过调制羟甲基糠醛的吸附,设计好的Ir-Co3O4在HMF的电合成中表现出了创纪录的性能(起始电位为1.15 VRHE)。
总之,该工作为HMFOR制备了一种性能优异的高级电催化剂,并提供了一种通过调节反应物的协同吸附行为来设计高效电催化剂的新策略。
参考文献:
Yuxuan Lu et al. Tuning the Selective Adsorption Site of Biomass on Co3O4 by Ir Single Atoms for Electrosynthesis. Advanced Materials, 2021.
DOI: 10.1002/adma.202007056
https://doi.org/10.1002/adma.202007056