通过红外光(IR)将CO2和H2O转化为碳基燃料是一项艰巨的任务。
近日,四川大学李瑞祥教授,Jiaqi Xu报道了与其他单组分光催化剂相比,通过元素掺杂的超薄金属光催化剂,即Ni掺杂的CoS2纳米片(Ni-CoS2)可以实现最有效的IR光催化的CO2还原。
文章要点
1)实验结果显示,在Ni-CoS2光催化剂上CH4的析出速率高达101.8 μmol g-1 h-1。在所有单组分光催化剂中,这是IR光催化CO2还原的最高纪录。
2)研究发现,金属性和超薄特性使得Ni-CoS2纳米薄膜具有良好的IR吸收能力,而它们的能带结构能够以部分占据的导带作为介体,同时完成CO2还原和H2O氧化。
3)原位FTIR和DFT计算表明,*COOH中间体的形成是反应速率的决定步骤,Ni-CoS2纳米片由于Ni原子与*COOH之间的键合较强,具有较低的*COOH生成能。此外,Ni原子的引入降低了CHO的生成能和CH4的脱附能,从而提高了Ni-CoS2的选择性和光催化活性。
这项工作表明,原子水平的元素掺杂是控制反应中间产物的有效途径,为实现高效的IR光催化的CO2还原提供了可能。
参考文献
Jiaqi Xu, et al, Efficient Infrared-Light-Driven CO2 Reduction Over Ultrathin Metallic Ni-doped CoS2 Nanosheets, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202017041
https://doi.org/10.1002/anie.202017041