光催化体系一般由催化剂和助催化剂组成，以实现有效的光吸收、电子空穴分离和表面反应。而开发一种功能齐全的单一光催化剂以降低效率损失一直是一项巨大的挑战。

近日，北京工业大学孙再成教授，曲丹教授，苏州大学康振辉教授报道了一种新型高效的Ga掺杂的聚合氮化碳（CN）制氢光催化剂（GCN）。

文章要点

1）为了将Ga引入CN，研究人员将GaCl₃与尿素机械地均匀混合，尿素被加热到550 ℃，并在5 ℃ min^-1下在大气中保持3 h。SEM和TEM图像显示，所制备的CN呈2D片状，没有明显的团簇。元素映射图像证实Ga元素均匀分布在CN基体中。

2）研究发现，Ga与CN中不同单元的四个N原子配位，形成GaN₄位点，同时缺电子Ga促进了光生电子在光照射下从CN位向GaN₄位点的迁移。理论计算进一步揭示了GCN中LUMO集中在GaN₄位点，而melem单元则提供了HOMO。此外，激发态的GaN₄位点促进了质子吸附。在电子转移到质子，质子变成氢原子后，GaN₄位点又恢复基态。而H₂在基态GCN的GaN₄位点上具有正的吸附能，促进了H₂在GCN上的脱附，从而推动GaN₄位点进入下一个循环。

3）实验结果显示，在模拟太阳光（AM 1.5 filter，光密度=100 mW cm^-2）照射下，无助催化剂的GCN的光催化产氢速率为9904 µmol h^-1 g^-1，分别是纯CN（61 µmol h^-1 g^-1）和含1.0 wt%Pt的CN（2981 µmol h^-1g^-1）的162倍和3.3倍。

研究工作为合理设计用于制氢的新型催化剂提供了新的途径。

参考文献

Wenshuai Jiang, et al, All-in-one photocatalyst for high performance H₂ production: Ga doped polymeric carbon nitride, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202015779

https://doi.org/10.1002/anie.202015779