Angew:Ni-CoS2纳米片红外光催化CO2还原生成CH4
纳米技术 纳米 2021-01-21

通过红外光,将CO2、H2O转化为碳基能源具有非常大的困难,有鉴于此,四川大学李瑞祥、徐嘉麒等报道了原子层厚度Ni-CoS2纳米片实现了高效率IR红外光驱动CO2还原反应,达到了101.8 μmol g-1 h-1,由于金属性和超薄作用,Ni-CoS2催化剂实现了较高的IR吸收,荧光光谱、Arrhenius曲线显示Ni修饰有效的改善了光生载流子的分离,降低光化学反应的活化能。

本文要点:

(1)

通过原位FTIR、DFT计算、CH4-TPD等表征和计算研究,作者发现*COOH、*CHO的形成能,CH4的脱附能得到了有效的改善,因此通过这种原子级别的修饰,有效的改善了控制反应中间体,促进了IR红外驱动CO2还原反应的性能

(2)

Ni-CoS2的能带结构位置较好,借助部分占据的导带,能够在IR红外区间中同时符合CO2还原、H2O氧化的要求。通过原位FTIR、DFT计算,发现形成*COOH中间体的过程是反应决速步骤,由于Ni原子核*COOH之间的强键合作用,Ni-CoS2纳米片材料中*COOH生成能降低。同时,掺杂的Ni原子抑制了*CHO的生成能、CH4的脱附能,从而提高了反应选择性、改善催化活性

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参考文献

Jiaqi Xu,* Zhengyu Ju, Wei Zhang, Yang Pan, Junfa Zhu, Jiawei Mao, Xueli Zheng, Haiyan Fu, Maolin Yuan, Hua Chen, Ruixiang Li,* Efficient Infrared‐Light‐Driven CO2 Reduction Over Ultrathin Metallic Ni‐doped CoS2 Nanosheets, Angew. Chem. Int. Ed. 2021

DOI: 10.1002/anie.202017041

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202017041


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