开发新型单原子催化剂(SAC)是有机合成中实现原子效率最大化的迫切需要。
有鉴于此,澳大利亚科廷大学刘少敏教授、蒋三平教授和Shiyong Zhao等人,报道了一种Co含量高达4.1 wt%的氮掺杂石墨烯负载Co SAC催化剂(SACo@NG)。
本文要点
1)提出了一种可行的方法,在氮掺杂石墨烯载体(SACo@NG)上合成基于Co的SAC,Co的负载量高达4.1% wt%。
2)各种表征结果表明,单分散的Co原子与N原子配位形成强大而高效的催化中心,以活化过氧单硫酸盐(PMS)进行有机选择性氧化。研究了SACo@NG/PMS体系在温和条件下对苯甲醇(BzOH)选择性氧化的催化性能,在180min内转化率达到90%以上,苯甲醛选择性也较高。
3)BzOH的选择性氧化过程中既有自由基过程也有非自由基过程,但以非自由基过程为主,这主要是通过BzOH/PMS在SACo@NG表面的吸附和随后的电子通过碳基体的转移来完成的。
总之,该工作为高效过渡金属基单原子催化剂的制备及其在PMS介导的醇选择性氧化中的潜在应用提供了新的见解。
参考文献:
Jiaquan Li et al. Cobalt Single Atoms Embedded in Nitrogen‐Doped Graphene for Selective Oxidation of Benzyl Alcohol by Activated Peroxymonosulfate. Small, 2021.
DOI: 10.1002/smll.202004579
https://doi.org/10.1002/smll.202004579