CO2氢化反应制备燃料是打破非可再生燃料相关的碳循环的强有利手段,其中一种解决该问题的方法在于将两种反应结合,通过异相催化反应过程实现将逆水气重整反应(RWGS)将CO2转化为CO、F-T催化制备高级碳产物两个反应步骤结合。在各种产物中,液体石蜡(C5+)能够实现运输、而且能够结合到现有的技术领域中。但是,迄今为止,反应对液体产物的选择性较低,因为两个反应步骤的最优条件并不相同,有鉴于此,中科院化学所韩布兴、钱庆利等报道,通过将两种结构Ru催化剂结合,实现了在低温条件中优化该反应性能。Nature Catalysis编辑Benjamin Martindale对该工作进行亮点报道和评述。
将均相RuCl3、异相Ru0纳米粒子催化剂结合,分别对RWGS、FTS反应进行催化,LiCl、LiI作为共催化剂和促进剂,以NMP作为溶剂,在较低温度180 ℃中,实现了71 %的液体石蜡选择性,同时TOF达到9.5 h-1,该效率的性能可比拟直接FTS催化反应的性能。
由于该反应使用CO2作为反应气(而不是CO)。产物中在短链(C1-4)烷烃中建立了平衡关系,同时该反应中不会生成CO、氧化衍生物、烯烃、芳烃产物。这种反应活性、选择性由于卤离子稳定Ru-羰基物种的稳定性导致。
参考文献
Martindale, B. Prized paraffins, Nat Catal 4, 3 (2021).
DOI: 10.1038/s41929-021-00572-7
https://www.nature.com/articles/s41929-021-00572-7