深入了解CO₂还原反应（CRR）和CO₂析出反应（CER）的机理是开发稳定高效的Li-CO₂电池的前提。

有鉴于此，香港中文大学卢怡君教授等人，通过基于同步加速器的原位环境压力X射线光电子能谱（APXPS）技术研究了离子液体电解质中多孔碳表面上CO₂的氧化还原反应。

本文要点

1）使用APXPS来研究基于离子液体的空气电池在以CO₂为主的气体环境（混合气体中约67％）下的CRR和CER，以模拟实际的Li-CO₂电池的反应环境。

2）由于离子液体对Li⁺有较强的溶解作用，使用离子液体来促进CO₂的捕获和CRR中间阴离子的稳定。研究表明，纯CO₂在多孔碳电极上的还原反应在室温下不具有电化学活性，而H₂O可以显著提高还原反应动力学，这可能是造成文献中CRR动力学差异的原因。

3）然而，在H₂O存在下，形成的LiOH逐渐转化为Li₂CO₃，导致充电反应中严重的电解质降解。在离子液体电解质中的氧的帮助下，首次展示了CRR在Li–CO₂电池中产生低价的无定形碳和Li₂O₂/Li₂O。与Li₂CO₃^-氧化相比，所形成的无定形碳、Li₂O₂和Li₂O具有更高的再充电性和更快的动力学。

总之，该工作的新发现为CRR机理的研究提供了直接证据，并为解决Li-CO₂电池CRR动力学差异提供了见解。

参考文献：

Yu Wang et al. Electrochemical Reduction of CO₂ in Ionic Liquid: Mechanistic Study of Li–CO₂ Batteries via In Situ Ambient Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy. Nano Energy, 2021.

DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.105830

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.105830